Direct observation of concentration fluctuations in Au-Si eutectic liquid by small-angle neutron scattering

坂口 佳史*; 高田 慎一; 川北 至信; 藤村 由希; 近藤 啓悦

Journal of Physics; Condensed Matter, 35(41), p.415403_1 - 415403_11, 2023/10

https://doi.org/10.1088/1361-648X/ace577

It is well-known that eutectic gold-silicon (Au-Si) alloys exhibit anomalous melting point depression, which is more than 1000 C from the melting point of elemental Si (1414 C). The melting point depression in eutectic alloys is generally explained in terms of a decrease of the free energy by mixing. However, it is difficult to understand the anomalous melting point depression only from the stability of the homogeneous mixing. Some researchers suggest that there are concentration fluctuations in the liquids, where the atoms are inhomogeneously mixed. In this paper, we measure the small-angle neutron scattering (SANS) of AuSi (eutectic composition) and AuSi (off-eutectic composition) at temperatures from room temperature to 900 C in both solid and liquid states to observe such concentration fluctuations directly.

Structure, stability, and actinide leaching of simulated nuclear fuel debris synthesized from UO, Zr, and stainless-steel

桐島 陽*; 秋山 大輔*; 熊谷 友多; 日下 良二; 中田 正美; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 佐藤 修彰*

Journal of Nuclear Materials, 567, p.153842_1 - 153842_15, 2022/08

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2022.153842

福島第一原子力発電所事故では、UOやZr,ステンレス鋼(SUS)の高温反応により燃料デブリが形成されたとみられる。この燃料デブリの化学構造や安定性を理解するため、UO-Zr-SUS系模擬デブリ試料の合成と物性評価を行い、より単純な組成の試料と比較した。模擬デブリ試料の合成では、不活性雰囲気(Ar)もしくは酸化雰囲気(Ar + 2% O)において1600Cで1時間から12時間の加熱処理を行った。NpおよびAmをトレーサーとして添加し、浸漬試験ではUに加えてこれらの核種の溶出を測定した。試料の物性評価は、XRD, SEM-EDX,ラマン分光法およびメスバウアー分光法により行った。その結果、模擬デブリの主なU含有相は、加熱処理時の雰囲気に依らず、Zr(IV)およびFe(II)が固溶したUO相であることが分かった。模擬デブリ試料の純水もしくは海水への浸漬試験では、1年以上の浸漬の後も主な固相の結晶構造には変化が観測されず、化学的に安定であることが示された。さらに、U, Np, Amの溶出率はいずれも0.08%以下と、溶出は極めて限定的であることが明らかとなった。

Irradiation growth behavior and effect of hydrogen absorption of Zr-based cladding alloys for PWR

垣内 一雄; 天谷 政樹; 宇田川 豊

Annals of Nuclear Energy, 171, p.109004_1 - 109004_9, 2022/06

https://doi.org/10.1016/j.anucene.2022.109004

In order to understand the dimensional stability of the fuel rod during long-term use in commercial LWRs, an irradiation growth testing in the Halden reactor of Norway was conducted on various fuel cladding materials including the improved Zr alloy. In this paper, the effect of hydrogen, which was absorbed in the cladding tube due to corrosion, on the irradiation growth behavior was evaluated. Comparison between the specimens with or without pre-charged hydrogen revealed that the effect of hydrogen absorption, accelerating irradiation growth, became significant when the hydrogen content exceeded the hydrogen solubility limit in the corresponding irradiation temperature. Analysis based on this understanding derived growth acceleration effect (0.060.01)%/100 ppm, whose denominator is defined as the amount of absorbed hydrogen involved in hydride precipitation under irradiation as a relevant parameter.

合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基盤研究(委託研究); 平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉国際共同研究センター; 東北大学*

JAEA-Review 2019-035, 61 Pages, 2020/03

JAEA-Review-2019-035.pdf:2.9MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉国際共同研究センター(CLADS)では、平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度「合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基盤研究」について取りまとめたものである。本研究は、福島第一原子力発電所炉内にて、SUS配管や圧力容器等の構造材と溶融した燃料や被覆管成分が高温で反応して形成された合金相を含む燃料デブリに着目し、UO-SUS系やUO-Zr(ZrO)-SUS系の模擬デブリを高温熱処理により合成し、化学的特性や水中への溶出挙動を測定するとともに、模擬デブリの酸化物相および合金相の経年変化を分光学的に分析する研究・開発を行う。

In situ X-ray diffraction study of the oxide formed on alloy 600 in borated and lithiated high-temperature water

渡邉 真史*; 米澤 利夫*; 菖蒲 敬久; 城 鮎美; 庄子 哲雄*

Corrosion, 72(9), p.1155 - 1169, 2016/09

https://doi.org/10.5006/1994

In situ X-ray diffraction (XRD) measurements of the oxide film formed on Alloy 600 in borated and lithiated high-temperature water were conducted to demonstrate a capability to investigate rapid changes in oxide films during transient water chemistry conditions. In the presence of dissolved hydrogen (DH) = 30 cm/kg [HO] and dissolved oxygen (DO) 0.06 ppm, only spinel oxides were detected and no significant NiO peak was found even after 1,220 h exposure. By contrast, once the DO was increased to 8 ppm, a NiO peak grew rapidly. Within 7 h, the amount of NiO became comparable to that of spinel oxide. However, when DO was decreased again below 0.3 ppm and DH was increased up to 30 cm/kg [HO], the ratio of NiO to spinel did not change during 10 h. Thus, the rate of dissolution of NiO in DH = 30 cm/kg water seemed to be lower than the growth rate of NiO in high DO conditions.

Microstructural development and radiation hardening of neutron irradiated Mo-Re alloys

根本 義之; 長谷川 晃*; 佐藤 学*; 阿部 勝憲*; 平岡 裕*

Journal of Nuclear Materials, 324(1), p.62 - 70, 2004/01

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2003.09.007

本研究においては純Mo及びMo-Re合金(Re濃度2,4,5,10,13,41wt%)を、照射温度681K1072Kで約20dpaまで中性子重照射した試料を用いて研究を行った。微細組織観察において全てのMo-Re合金の照射試料で相と相の析出物が観察された。また全ての照射試料でボイドが観察され、低温度で照射した試料では転位ループ及び転位が観察された。ビッカース硬さ試験では全ての照射試料において照射硬化が測定され、特にMo-41Reの874K以下で照射した試料において硬化量が大きくなった。これらの結果からMo-Re合金の中性子重照射による微細組織発達と照射硬化及び照射脆化との関連について議論を行い、照射下で使用するMo-Re合金への最適なRe添加量及び熱処理条件を提案した。

Use of high energy ions for the mechanistic study of irradiation embrittlement in pressure vessel steels using Fe-Cu model alloys

森田 憲二*; 石野 栞*; 飛田 徹; 知見 康弘; 石川 法人; 岩瀬 彰宏

Journal of Nuclear Materials, 304(2-3), p.153 - 160, 2002/08

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(02)00877-2

軽水炉圧力容器の照射脆性機構を調べるために、FeCuモデル合金に高エネルギーイオンビームを照射して、照射によるヴィッカース硬さ変化を測定した。硬さ変化の、イオン照射量,照射温度,銅濃度依存性について調べ、以下のような結果を得た。硬さ変化の照射温度依存性は、中性子照射時の延性・脆性転移と対応している。また、硬さ変化は、銅濃度の平方根に比例する。これは、照射による銅析出物の大きさは一定であるということを仮定すれば説明できる。

Development of a filler metal for weldments of a Ni-Cr-W superalloy with high creep strength

倉田 有司; 斉藤 貞一郎*; 辻 宏和; 高津 玉男*; 新藤 雅美; 中島 甫

JSME International Journal, Series A, 45(1), p.104 - 109, 2002/01

クリープ強度の高いNi-Cr-W超合金は、1000付近の高温で使用可能な鍛造合金であるが、溶接割れ感受性が非常に高い。この合金を実用化するためには、溶接性の優れた溶加材を開発することが必須である。微量元素量の異なるNi-18.5Cr-21W合金の数多くのヒートを用いて、ビードオンプレート,肉盛溶接,曲げ試験などの溶接性試験を行った。Ti,Mgの適量添加は改善効果をもたらす一方、Zr,Y,Bのような元素は溶接割れ感受性を著しく高める。このような知見をもとに、Ni-Cr-W超合金用に溶接性の優れた溶加材を開発した。これらの溶接ワイヤを用いてTIG自動溶接により製作した溶接金属について、900~1050でクリープ特性を評価した。溶接金属は、1000,10万時間で10MPaのクリープ破断強度をもつ母材と同程度のクリープ破断強度を有すことがわかった。

EXAFS study on local structural changes in amorphous Fe-Zr-B alloys

中田 芳幸*; 原 尚之*; 広津 禎彦*; 江村 修一*; 牧野 彰宏*; 宇留賀 朋哉*; 原田 誠*; 西畑 保雄; 米田 安宏; 久保園 芳博*

Japanese Journal of Applied Physics, 38(Suppl.38-1), p.404 - 407, 1999/06

非晶質合金Fe-Zr(7at%)-B(3at%)と693K及び773Kにて1時間熱処理された試料について、局所構造の変化を明らかにするために、Zr-K吸収端でのEXAFSスペクトルを調べた。解析により次のことが示された。Fe-Zr及びZr-Zrの原子間距離は熱処理によって伸び、FeZrまたはFeZr金属間化合物での原子間距離に近付く。この原子間距離の変化は中距離の秩序化したクラスターが熱処理中に成長していることを示唆している。

Effect of pressure on hopping conduction in amorphous Ge alloys

戸田 直博*; 片山 芳則; 辻 和彦*

Review of High Pressure Science and Technology, 7, p.647 - 649, 1998/03

http://ci.nii.ac.jp/naid/10002691304

蒸着で作成したアモルファス(a-)Ge,-Ge-Cu合金,a-Ge-Al合金の電気伝導度を圧力を8GPaまで、温度を77-300Kの範囲で測定した。低温でのの温度依存性は、Mottの可変範囲ホッピング伝導モデルよりは、弱い電子格子カップリングのある場合のマルチフォノン・トンネリング遷移過程モデルによく一致した。圧力の増加に伴い、べき乗則の指数が変化した。a-GeCuとa-GeAlのどちらの合金においても、d(ln )/dは、低圧域では正の値,高圧域では負の値を示した。これらの結果をいくつかのホッピング伝導モデルの立場から議論する。